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    中科院理化所江雷院士和張錫奇副研究員提出基于量子限域超流體的有序組裝反應過程
    2019-04-26  來源:中國聚合物網

      納米限域化學反應,是指限域在納米通道內部的化學反應,通常比通道外部和體相中反應具有更高的選擇性和反應效率。納米限域化學反應領域的研究已經取得較大進展,其中一維納米限域化學反應研究最為廣泛,包括碳納米管、金屬氧化物納米通道、介孔納米通道等材料。然而,納米限域作用增強反應性能的本質機理仍不明確,這成為納米限域化學反應領域的一個亟待解決的挑戰性難題。

      近日,中科院理化所江雷院士(通訊作者)和張錫奇副研究員(通訊作者)發表了題為1D Nanoconfined Ordered-Assembly Reaction的綜述文章。文章首先概述了一維納米限域化學反應的發展現狀,包括有機合成、聚合反應,以及金屬表面的納米限域預組裝反應。然后論述了生物納米通道和人工納米通道中物質的超快輸運現象,并介紹了“量子限域超流體”概念,將納米通道內的物質超快輸運現象解釋為焓驅動的限域有序流體。受生物DNA合成的程序化組裝反應啟發,通過結合量子限域超流體概念和前線分子軌道理論,文章提出了“有序組裝反應”的新概念,用于理解納米限域作用增強反應性能的本質機理。一方面,受納米限域作用的影響,反應物分子將有序排列并且轉變分子構型,以滿足前線軌道理論的對稱性匹配原則,降低反應能壘,提高反應活性和立體選擇性。另一方面,通道內的反應物分子流體將呈現出量子限域超流體特征的超快流動,在保證高反應效率的同時減少反應物和催化劑的接觸時間,抑制副反應的發生,提高產物的選擇性。此外,反應物分子在催化劑表面的快速吸附-解吸附過程可降低催化劑失活或中毒的幾率,延長催化劑壽命。因此,一維納米限域化學反應的選擇性和反應效率均能得到進一步提升。最后,文章在展望中指出,“有序組裝反應”概念的提出,將促進界面催化化學理論的發展,實現高反應效率、高產率和高選擇性的集成優化,為化學、化工和合成生物學等領域的未來發展開辟新的道路。

    一維納米限域有序組裝反應

      論文發表在Adv. Mater. Interfaces上(Adv. Mater. Interfaces. 2019, 6, 1900104),并被遴選為當期封面文章,論文第一作者是理化所2017級直博生劉士杰

      相關工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金委和高等學校學科創新引智計劃的大力支持。

      論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/admi.201900104

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    (責任編輯:xu)
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