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    中國科學院大學黃輝團隊在三線態有機太陽能電池受體材料方面取得新進展
    2020-05-20  來源:高分子科技

      三線態有機半導體材料由于其激子長壽命的特性,在光電和生命等領域有著廣泛的應用。然而,過去三線態光伏材料的設計往往局限于引入重原子等手段,極大地限制了新結構的合成和應用。因此,探索新型的三線態光伏材料對于該領域的發展具有重要意義。


      單線態到三線態之間的系間穿越過程(ISC)主要由單線態-三線態能級差(ΔEST)和旋軌耦合常數(SOC)決定。引入重原子可以提升SOC從而提高ISC,然而這種手段單一并且限制了設計思想。減小ΔEST則是另一種提高ISC的手段,可以通過構建扭曲構象的D-A結構來實現,并且已在室溫磷光和熱值延遲發光(TADF)材料中獲得了應用。然而扭曲的D-A結構會導致吸收弱和遷移率低,限制了其在光伏中的應用。因此,開發研究新的三線態光伏材料,有著迫切需要和重要意義。


      在前期的工作中,黃輝教授團隊以含碲材料為切入點,合成了一系列碲吩受體材料,獲得了碲基材料的最高效率(7.52%),并系統地研究了碲吩受體材料的三線態性質。(Angew. Chem. 2018, 130, 1108 –1114;Sci. China Chem., 2019, 62, 10.1007/s11426-019-9462-4.)



      為了進一步深入研究新型三線態材料,黃輝教授帶領的研究團隊近期通過將扭曲D-A構象和大π共軛結構相結合,合成了新型光伏受體材料H1和H2,并和Y6一同進行了研究。通過瞬態熒光和瞬態吸收光譜的長衰減壽命,證明了三者均為三線態材料。對受體純膜器件的磁光電流的實驗展現了三線態-電荷湮滅效應,而EPR測試中順磁信號的出現也印證了三線態激子的存在。


    圖1 a)H1和H2結構圖。b)H1,H2和Y6在2-甲基四氫呋喃溶液77K下的熒光衰減壽命。c)H1在除氣氯仿溶液下的瞬態吸收壽命。d)H1純膜器件的磁光電流曲線。e)H1粉末的EPR譜圖。f)H1,H2和Y6的J-V曲線。g)H1,H2和Y6的磁光電流。h)PBDB-T:H1混合膜的瞬態吸收。i)PBDB-T:H1器件的EQE和EL曲線。


      以PBDB-T和PM6為給體構筑了太陽能電池,以H2為受體的器件獲得了超過15%的高能量轉化效率,與PM6:Y6器件相當。進一步對混合膜中的三線態激子展開研究。混合膜器件的磁光電流實驗發現H2器件中CT態激子解離效率最高,和J-V測試中獲得的最高光電流相吻合。對混合膜的瞬態吸收光譜實驗則觀察到長達幾十納秒的光致吸收衰減信號,證實了薄膜中三線態激子的存在。通過高靈敏外量子效率(EQE)和電致發光(EL)實驗,研究發現了基于H2的器件比H1的具有更低的能量損失,同時結合低溫光致發光(PL)光譜實驗,發現材料的T1能級與CT態相接近,有利于三線態激子的解離。


      相關研究成果以《Triplet acceptors with D-A structure and twisted conformation for efficient organic solar cells》為題,發表在化學材料著名期刊《Angewandte Chemie International Edition》  (Angew. Chem. Int. Ed. ) 上(DOI: 10.1002/anie.202006081)。論文的第一作者為中國科學院大學材料科學與光電技術學院碩士生秦琳青,共同第一作者為中國科學院大學碩士生劉行正和博士后張昕,通訊作者為黃輝教授、瑞典林雪平大學高峰教授和中國科學院化學所易院平教授。 


      該項目得到了國家自然科學基金委、科技部、中國科學院和中國科學院大學的經費支持。


      論文鏈接:

      https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201712011

      https://link.springer.com/article/10.1007/s11426-019-9462-4

      https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202006081

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    (責任編輯:xu)
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