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    福建師范大學章華桂課題組在核廢水處理方面取得新進展
    2020-07-11  來源:高分子科技

      核能,因其能量效率高、常規運作成本相對低廉且無煤炭消耗和空氣污染、環境相對清潔,近幾十年來得到了迅猛發展,逐步成為替代石化燃料的一種非常重要的能源來源,在區域經濟發展中發揮著重要作用。然而,核電站運行過程中產生的核廢料以及核事故如福島事件等帶來的輻射污染,特別是主要裂變產物放射性銫離子(Cs-137),對于土壤和水環境的污染時刻威脅著人類生命健康。目前對于核污染環境的治理仍然缺乏行之有效且可以規模化的方法。同時,多數吸附劑對于Cs+的吸附容量和吸附選擇性均較低。普魯士藍類化合物如亞鐵氰化銅鉀(KCuHCF)雖然對Cs+具有較高的吸附容量和選擇性,但是因為顆粒尺寸過小,容易造成二次污染,所以應用受限。


      針對核事故造成的地表土壤污染面積大、難以規模化處理等問題,章華桂團隊在前期工作中開發了一種可以規模化處理的新型的治理方法,浮選法,即利用氣泡將高污染的顆粒從大量“干凈”的顆粒中有效地分離出來,回收率高達80%,從而縮小核廢料容量以便進一步集中后處理(Chem. Eng. J 2019,355,797)。同時,也通過有機改性蒙脫土并以其為載體原位增長亞鐵氰化銅鉀(KCuHCF)納米顆粒,制備一種具有一定疏水性的復合吸附劑,在其高效選擇性吸附Cs+的同時能夠利用浮選法進行有效回收,實現核廢水的快速凈化(J Mater. Chem. A 2017,5,15130)。


      具有三維多孔網絡結構的水凝膠是負載KCuHCF納米顆粒的非常好的載體,能夠充分發揮KC u HCF的吸附性能,但是多數水凝膠都是通過共價鍵交聯形成的有機聚合物,抗輻射能力較差。在本文中,章華桂團隊受貽貝足絲分泌的粘附蛋白所啟發,通過多巴胺的自聚合在蒙脫土(MMT)納米片層表面形成一層富含兒茶酚和氨基等多官能團結構的聚多巴胺涂層,并利用聚多巴胺與銅離子(Cu2+)絡合作用,一方面與亞鐵氰化鉀反應在MMT納米片層表面原位增長KCuHCF納米顆粒,另一方面在過量Cu2+絡合作用下實現MMT納米片層的自組裝形成三維多孔網絡結構的無機-有機復合水凝膠,如圖1所示。其中,有機物所占比例非常小,僅~0.82 wt%,有利于輻射環境下的使用。 



    圖1 蒙脫土基KCuHCF復合水凝膠吸附劑的制備及其機理示意圖


      該復合水凝膠(圖2ab)的自組裝機理被證明是以Cu2+和聚多巴胺上的氨基之間的絡合作用為主(圖2cd)。同時,由該絡合作用構成的交聯結構具有一定的可逆性,在復合水凝膠遭到強大的應力破壞后能夠瞬間愈合(圖2e),因此在操作和使用過程中可以根據需要進行變形并保持完整性和堅固性,具有較強的使用性能。



    圖2 a-b)蒙脫土基KCuHCF復合水凝膠的SEM和EDX圖;c-d)N1s和Cu 2p的XPS譜圖;e)0.1%和1000%的不同階段應變行為 


      復合水凝膠的Cs+吸附容量高達173 mg/g,對海水中0.2 ppm的Cs+具有較高的選擇吸附性,分配系數達9.78×104mL/g,且在較寬的pH范圍內(2-12)保持優良的吸附行為(圖3a-c)。另外,將水凝膠涂覆在過濾膜并利用其凈化含銫廢水,對Cs+的脫除效果顯著(圖3d)。因此,該研究所制備的復合水凝膠具有在輻射環境下有效凈化含銫廢水的應用潛力。



    圖3 a)蒙脫土基KCuHCF復合水凝膠的Cs+吸附曲線;b) 復合水凝膠在海水環境中的Cs+吸附分配系數;c) 復合水凝膠DHG(Cu) 的Cs+吸附行為的pH依賴性;d) 復合水凝膠DHG(Cu)在過濾柱中對含Cs+廢水的凈化行為


      該研究成果近日發表在ACS Appl. Mater. Interfaces, 2020, ASAP上。論文的第一作者兼通訊作者為福建師范大學化學與材料學院章華桂研究員,共同通訊作者為英國利茲大學David Harbottle教授,另一合作研究團隊為韓國KAIST的Jae W. Lee教授課題組。


      原文鏈接:https://doi.org/10.1021/acsami.0c06598

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