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    天津大學吳洪教授、姜忠義教授JMCA:原位編織微孔高分子膜用于高效CO2捕集
    2020-11-26  來源:高分子科技

      開發高效CO2捕集技術是實現溫室氣體減排和能源氣體凈化的重要途徑。膜技術以其操作溫和、能耗低、適應性強等優勢已成為最具發展前景的 CO2 捕集技術之一。微孔有機高分子膜材料結合了傳統有機高分子和無機分子篩膜材料的優點,具有發達孔道以及豐富的化學親和位點,有望成為CO2分離的新一代材料。近年來,為實現CO2的高效分離,大量研究工作集中于對微孔有機高分子膜內孔道的物理化學微環境的調控。


      針對上述研究背景,團隊提出一種原位編織(in-situ knitting)策略,在聚苯醚/苯甲醇(PPO/BnOH)的復合膜內構筑“尺寸可控,活性適中”的微孔網絡。通過Friedel-Crafts反應,使用二甲氧基甲烷交聯劑,將聚苯醚鏈上與苯甲醇分子內的相鄰的芳香基團交聯。高密度的交聯鍵橋有效抑制了相鄰的高分子鏈段的致密堆積,形成高度貫通的微孔網絡,其BET比表面積可達538 m2/g。同時,苯甲醇單體被編織到孔道骨架內部,極性羥基基團被嵌入孔道壁面,提高孔道對CO2親和性并引入分子間氫鍵調控孔道尺寸。通過調控苯甲醇單體含量與交聯密度,膜內孔道的物理化學微環境得以協同強化。在優化條件下,所制備的K-PPO/BnOH微孔高分子膜的CO2/CH4CO2/N2分離性能遠超傳統高分子膜的2008upper-bound上限,表現出較高的CO2 滲透通量(4651 barrer)及CO2/CH4選擇性(27)。此外,高密度的交聯結構還提高了膜的結構穩定性,呈現出良好的抗塑化和抗老化性能。這種原位編織微孔網絡的設計及應用為微孔有機高分子膜的研究探索了新路徑。


    1. a) 原位編織K-PPO/BnOH微孔高分子膜示意圖;b) PPO/BnOHTEM圖c) K-PPO/BnOHTEM圖


    2. 交聯密度與BnOH含量對膜內孔道調控作用示意圖。a) 交聯鍵含量對膜的N2吸附影響;b) BnOH含量對膜的CO2吸附影響,插圖:N2吸附;c) N2吸附與CO2吸附計算得到的膜孔徑分布。


    圖3. a) 交聯密度與苯甲醇含量對膜CO2/CH4CO2/N2分離性能的影響;b) 膜的擴散系數與擴散選擇性;c) 膜的溶解系數與溶解選擇性;d) 在 Robeson 上限圖中膜的 CO2/CH4 分離性能;e) 混合進料氣壓力對膜CO2/CH4分離性能的影響;f) 老化時間對膜滲透性能的影響。


      該研究成果近日發表在Journal of Materials Chemistry A, 2020, DOI: 10.1039/D0TA08453K上(In situ knitted microporous polymer membranes for efficient CO2 capture)。論文第一作者為天津大學化工學院博士生吳英震。通訊作者為天津大學吳洪教授姜忠義教授


      原文鏈接:https://doi.org/10.1039/D0TA08453K

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